近日，我校材料与化工学院易兵教授领衔的“环境功能材料与污染控制”湖南省高校科技创新团队青年教师兰东辉副教授与贵州大学陈鹏博士、湖南大学尹双凤教授合作在光催化析氢协同选择性胺氧化中取得突破性进展，相关研究成果以“Polarization Reorientation of Carbon Nitride Induced by Local Bridge Donor for Boosting Photocatalytic H₂Evolution Integrated with Selective Amines Oxidation”为题在国际知名期刊《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》（JCR一区，TOP期刊，IF = 9.2）上发表。兰东辉为共同通讯作者，湖南工程学院为通讯单位。

光催化有机氧化协同制氢因其在制氢的同时可以获得高附加值的有机产物而受到研究者的广泛关注。亚胺作为具有生物活性的含氮有机化合物，已在医学和生物学领域得到广泛应用。通过光催化选择性氧化伯胺生成相应的亚胺因其无污染和成本效益高的特点备受关注。因此，利用光催化技术同时实现质子H还原和选择性氧化伯胺生成相应的亚胺无疑是双赢的策略。然而，光催化析氢协同苄胺氧化存在反应活性低且需要用到溶剂等问题。

团队紧密围绕国家重大战略需求，以科技创新支撑“碳达峰碳中和”工作，开展光催化产氢研究，提出了一种简便的策略，在氮化碳的庚嗪单元之间成功引入了P=N连接子，促进了激子的解离和电荷的分离，提升光催化苄胺氧化及联立产氢的性能。PCN-3在光照3 h不加任何溶剂和助催化剂的情况下表现出优异的产氢速率（388 µmol·g^-1·h^-1）和苄胺氧化速率（417 µmol·g^-1·h^-1），约为P-C₃N₄的4倍。PCN性能的显著提高主要归因于P=N键作为施主单元重新分配电子云密度，局域电荷极化进而增大了内建电场，使其更有利于激子解离和电荷分离。这项工作不仅为定向控制C₃N₄中的杂原子位置提供了一种简单的方法，同时也为实现苄胺选择性氧化联立产氢提供了一种有效的催化剂。

该工作依托环境催化与废弃物再生化湖南省重点实验展开，得到了湖南省自然科学基金（No.2023JJ30188）的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.3c00817

（审核：刘洞波 严明 杨欢）

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